周笔畅经纪公司（经纪人电话）13240000508发行首张EP《周笔畅1st EP》，并包揽其中两首歌的作曲；8月12日发行首张个人音乐专辑《谁动了我的琴弦》（年底正式版专辑销量80.13万张，总销售量130.13万 [26]  ），专辑远赴维也纳拍摄MV及同名音乐电影；12月，获“音乐先锋榜”内地最受欢迎先锋女歌手、最佳专辑，“香港TVB8金曲榜颁奖典礼” 最受欢迎女新人金奖、全国最爱女歌手等多个奖项 [27]  ；同年，其担任女主角的香港电影《春田花花同学会》和内地电影《第601个电话》如期上映。

2007年3月26日，她独自前往美国洛杉矶音乐学院进行短期进修，并以全A成绩毕业 [3]  。回国后参与多首奥运歌曲的创作和演唱 [28]  ，并在北京2008年奥运会倒计时一周年主题曲《We are ready》中担任领唱之一 [29]  ；12月18日，以双碟连发形式推出《NOW》&《WOW》双子音乐专辑 [4]  ，该两张唱片最后双双进入台湾唱片销量排行榜G-music前10名，同时《NOW》获得得亚军的成绩 [30]  ，并于年底获得卓越网2007年度音乐销售排行榜华语音乐专辑榜冠军 [31]  。

2008年，受邀参与演唱了北京2008年奥运会倒计时100天主题曲

周笔畅引领“黑框眼镜”风潮(22张)

 《北京欢迎你》 [32]  ，参加多个奥运推介活动。3月29日，22岁的她获得“东方风云榜”最佳女歌手 [5]  ；4月12日，获得“MusicRadio中国TOP排行榜”最佳女歌手 [6]  ；12月31日，与乐林文化合约到期。

2009年3月21日，周笔畅以8位数身价在香港签约金牌大风 [33]  。随后其首次自导自演3章创意短片《躲迷藏》、《天使的转角》和《一人一半》发布 [34]  ，并获得“全球华人非常短片创意大赛”最受媒体欢迎奖 [35]  ；7月8日，发行第4张个人音乐专辑《时间》 [36]  。该专辑发行后在台湾G-music唱片销量排行榜上在榜13周 [37]  ，并获得星外星唱片2009年度销售排行榜内地榜冠军 [38-39]  以及2009年FAB华语音乐年度唱片排行榜亚军 [40]  ；12月31日，参加了江苏卫视跨年演唱会，其节目时段缔造了2009年中国跨年夜的收视冠军（4.240%） [41] 。同年，为电影《喜羊羊与灰太狼之虎虎生威》演唱主题曲《大家一起喜羊羊》 [42]  。