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2006年，主演电影《卧虎》，饰演一个个性冲动，嗜血残暴的黑道反派角色，并凭此角色获得第43届金马奖最佳男主角提名。

2010年出演的电影《西风烈》中吴镇宇饰演杀手。

2012年3月1日《疯狂的蠢贼》首映，吴镇宇亲赴北京四家影院宣传造势。2012年与周润发合作，出演《大上海》中茅载一角。

2013年，吴镇宇十年重返荧屏的电视剧《冲上云霄2》在香港开播以后，以全剧平均31点，大结局平均38点的收视率成为2013年度香港电视剧收视冠军 。

2014年主演的电影《京城81号》中分饰两角，内地总票房超过4亿，并以平均每周1.3亿的成绩成为国内惊悚片票房冠军。同年，吴镇宇携子参加湖南卫视综艺节目《爸爸去哪儿2》。节目开播后，吴镇宇一直占据“人气爸排行榜”第一的位置。

2015年4月30日，参演的电影《爱我就陪我看电影》于4月30日上映。5月19日，主演的《土豪520》在京举办首映礼，电影于5月21日正式上映。主演贺岁喜剧《恶人报喜》。9月，吴镇宇携保剑锋、姜潮、王铮亮等六位明星嘉宾亮相出席安徽卫视在京举办明星职场体验节目《你好，菜鸟》发布会。

2016年5月6日，主演的电影《判我有罪》上映。11月30日，深圳卫视2017优质资源推介会上发布了第二季《闪亮的爸爸》的阵容，吴镇宇携手张晓龙、白举纲、张皓宸成为当季的明星爸爸阵容。

2017年，主演《脱皮爸爸》，与古天乐携手演绎别样父子，并因此获第三十六届香港电影金像奖最佳男主角提名。