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2006年5月，在由陈宝国、苗圃等主演的红色军旅剧《烈日炎炎》中，饰演罗师长和秋芳的儿子。12月，近代红色儿童电视剧《闪闪的红星》制片方在寻找潘冬子演员时，通过《激情燃烧的岁月》看中了陈星旭；陈星旭通过试镜，获得了潘冬子角色。

2007年，参演了由郑晓龙执导的家庭伦理剧《金婚》。之后，参演了民国情感剧《秋海棠》。

2010年9月16日，由张艺谋执导、周冬雨和窦骁主演的爱情电影《山楂树之恋》在国内上映，在片中陈星旭饰演老三的弟弟。2015年，在都市爱情片《北京纽约》中饰演少年蓝一。

2017年1月9日，主演的根据金庸同名小说改编的古装武侠电视剧《射雕英雄传》在东方卫视播出，在剧中陈星旭饰演聪敏机警却处处争强好胜的杨康。8月，在由匪我思存同名小说改编的古装宫廷剧《东宫》中，陈星旭担任男主角李承鄞，是步步为营、腹黑心狠的太子殿下，也是情深似海、相思不悔的顾小五。

电视剧《闪闪的红星》导演李晖评价陈星旭跟童年祝新运（电影版潘冬子扮演者）气质上最接近，身上有股童真，和城市里的许多孩子不太一样，不装小大人，所以在气质上接近近代时的孩子（李晖评）。在拍摄《闪闪的红星》时，虽然出场时穿着一身红军的军装，但在生活中陈星阳还是个稚气未脱的孩子，活泼机灵的样子非常可爱（新华京报评）。

陈星旭和儿时的祝新运颇有几分神似，虽然看上去吃不了苦，但陈星旭在拍戏时把吃苦当成了家常便饭，还学会了苦中作乐（现代快报评）。