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2010年5月，新概念武侠剧《怪侠一枝梅》开拍，刘诗诗与台湾小生霍建华搭档，在该剧中主演“燕三娘”。2011年1月，《怪侠一枝梅》在卫视播出火热，各大视频网站也是点击率第一，成为最具人气和话题的开年大戏，一举成为网络搜索第一的热门电视剧。刘诗诗因独特气质而获导演赏识。同时成为改编自热门小说的清穿大戏《步步惊心》的女主角。两部大戏均颇受好评及关注，刘诗诗的人气飙升，网络搜索风云榜排名急升至前三位。

2010年12月6日，由刘诗诗主演的穿越剧《步步惊心》开拍。2011年9月10日，该剧在湖南卫视首播。据中国安徽网络电视台2012年9月21日数据显示，播出首日以高达36万的百度指数超之前的《宫锁心玉》3倍，突破200万大关，《步步惊心》曾排在百度风云榜“七日关注”第一名，“热门搜索”第一名，在“电视剧搜索排行榜”中更是力压《新还珠格格》和新《水浒传》，排在第一名的位置。播出期间，卫视的收视达到1.72%，一直稳居同时间段卫视频道电视剧的收视冠军，收视一路飘红，百度贴吧一周搜索量高达370万次。《步步惊心》经搜狐视频独家年度首播后，截止2011年9月29日点网络击量近3亿。《步步惊心》不但获得了韩国首尔国际电视节“最受欢迎海外电视剧”大奖，还在“2012年韩国内人气电影与电视剧”评选中，居“best海外电视剧”中的首位。刘诗诗借此人气飙升，该剧也成为她的代表之作。刘诗诗还凭借《步步惊心》获得了2012华鼎奖“最受媒体欢迎女演员”奖，第二届中国大学生电视节“最受喜爱电视剧女演员”，第十八届上海电视节白玉兰奖“最具人气女演员奖”，以及第六届腾讯星光大典“内地年度女演员”一系列奖项。   

2012年，凭借《步步惊心》人气大增的刘诗诗，尝试多方面发展，除了首次献唱电视剧插曲《等你的季节》外，也不再只专于古装剧，接拍了自己出道以来的首部现代剧《天使的幸福》和首部电影《下一个奇迹》。同年，还接拍了《大漠谣》（后更名为《星月传奇》）、《轩辕剑之天之痕》及《精忠岳飞》多部电视剧；同时还主演了电影《伤心童话》、《回到爱开始的地方》（曾用名《爱的季节》）和《不二神探》。

2012年7月，玄幻武侠剧《轩辕剑之天之痕》在湖南卫视首播。首播两晚平均收视率高达1.86%，为同时段排名中国第一。同时，作为国内首次周播剧试水，截止2012年7月20日，《轩辕剑之天之痕》已连续数周登上百度风云榜之今日电视剧排行榜榜首之位。在横跨两个月，长达9周播出过程中，《轩辕剑》收视始终位居同时段全国首位，9月1日大结局当天，《轩辕剑》在全国网中以1.82的收视率、11.54%的超高收视份额再度夺冠，完成完美收官的同时也为轩辕剑的播出画上了一个圆满的句号。除了在湖南卫视的播放掀起收视热潮，《轩辕剑》网络播放的点击量截止8月31日数据统计，已经突破20亿大关，成为史上第9部网络点击播放总量超过20亿的电视剧。此剧还开创了国产电视剧市场“周播剧”的一个新纪元。随着《轩辕剑之天之痕》人气的飙升，刘诗诗的演技也被肯定。刘诗诗也再度成为众人关注的焦点。